Αυτός ήταν ο μόνος τρόπος να εξευμενίσουν τη θεά για να κάνει πάλι τη γη εύφορη και καρποφόρα.
Ο χρησμός, σύμφωνα με τον Γ. Μυλωνά και τον Ι. Τραυλό, δόθηκε κατά την 5η Ολυμπιάδα (760 π.Χ.). Τότε θεωρούν ότι η λατρεία της Δήμητρας γίνεται πανελλήνια. Ίσως όμως να επανεμφανίζεται στην Ελευσίνα μια λατρεία που είχε εγκαταλειφθεί στους YE III χρόνους.
Την πρώτη επιβεβαιωμένη μαρτυρία για μια λατρεία στο πρόσωπο της θεάς αποτελεί η πυρά Α, που εντοπίστηκε στη νότια είσοδο του πολυγωνικού ανδήρου του μυκηναϊκού Μεγάρου Β, στην περιοχή του Τελεστηρίου. Στο εσωτερικό της πυράς αυτής, πέρα από τέφρες, ήρθε στο φως ένας μεγάλος αριθμός πτηνόσχημων ειδωλίων και πλήθος αγγείων, από τα οποία τα πρωιμότερα χρονολογούνται στην Ύστερη Γεωμετρική εποχή. Στην πλειοψηφία τους τα ειδώλια παριστάνουν γυναικείες μορφές, ορισμένες καθιστές και άλλες όρθιες. Ίσως οι πρώτες θυσίες στον χώρο αυτό να σχετίζονται με τον χρησμό που αναφέρεται από τις αρχαίες πηγές. Οι έμπυρες ιεροτελεστίες με προσφορές ειδωλίων, θα διατηρηθούν στην περιοχή του Τελεστηρίου, έως το τέλος του 7ου αιώνα π.Χ. Τα υστερότερα ειδώλια που βρέθηκαν στην πυρά Α είναι δαιδαλικές γυναικείες προτομές, που ίσως εικονίζουν τη Δήμητρα.
Στα χρόνια του Σόλωνα οικοδομείται το πρώτο Τελεστήριο, ενώ η μεγάλη δημοτικότητα που αποκτά η λατρεία της θεάς στο δεύτερο μισό του 6ου αιώνα π.Χ., στα χρόνια του Πεισίστρατου, έχει ως αποτέλεσμα την κατασκευή ενός νέου και μεγαλύτερου Τελεστηρίου, καθώς και ενός εντυπωσιακού οχυρωματικού περιβόλου που εξασφάλιζε την προστασία του Ιερού και διατηρούσε τη μυστικότητα των λατρευτικών τελετών.
Το Πεισιστράτειο τείχος, όπως είναι γνωστό, κατασκευάστηκε ακολουθώντας σε κάποια τμήματα τη γραμμή του προγενέστερου τείχους, το οποίο περιοριζόταν στην ανατολική περιοχή του Ιερού, ενώ επεκτάθηκε τόσο στο βορειοδυτικό όσο και στο νοτιοδυτικό τμήμα του. Η σημασία του στην οικοδομική τεχνολογία είναι μεγάλη, καθώς αποτελεί ένα από τα ελάχιστα σωζόμενα παραδείγματα οχυρωματικών κατασκευών από ωμοπλίνθους. Το κατώτερο τμήμα του, ύψους περίπου 1,2 μ., ήταν κατασκευασμένο κατά το πολυγωνικό σύστημα τοιχοποιίας με μεγάλους λίθους από ελευσινιακό γκρίζο ασβεστόλιθο («λιθολόγημα»). Η ανωδομή του ήταν κτισμένη με τετράγωνες πλίνθους από λάσπη και άχυρο, στεγνωμένες στον ήλιο (ωμόπλινθοι). Στο ψηλότερο τμήμα του υπήρχε η πάροδος, ο διάδρομος όπου περιπολούσαν οι φρουρές. Σε κανονικά διαστήματα ήταν ενισχυμένο με ψηλούς πύργους συμπαγείς στη βάση, κατασκευασμένους με το ίδιο σύστημα δόμησης.
Μετά το τέλος των Περσικών Πολέμων, ο Περικλής και στη συνέχεια ο Λυκούργος αναλαμβάνουν να πραγματοποιήσουν μια σειρά από οικοδομικά έργα με σκοπό να τονίσουν τη δόξα και την αίγλη του σημαντικότερου θρησκευτικού κέντρου της εποχής τους. Το Τελεστήριο αποκτά ένα ιδιαίτερα επιμελημένο σχέδιο και το τείχος του Ιερού επεκτείνεται για να περιβάλει τα νέα κτήρια.
Το Λυκούργειο τείχος που οικοδομήθηκε τον 4ο αιώνα π.Χ. για να επεκτείνει το Ιερό προς τα νότια, ήταν κατασκευασμένο με το λεγόμενο ισοδομικό σύστημα τοιχοδομίας, όπως και το προγενέστερο Περίκλειο τείχος, το οποίο μιμείται, με τεφροκύανους ελευσινιακούς ασβεστόλιθους στο κατώτερο τμήμα και κιτρινέρυθρους πωρόλιθους με επίπεδη όψη στην ανωδομή. Τόσο η διχρωμία των λίθων όσο και οι φωτοσκιάσεις που δημιουργούνται από τους διαφορετικούς τρόπους κατεργασίας, καταδεικνύουν την προσπάθεια των αρχαίων δημιουργών να συνδυάσουν τη λειτουργικότητα των οχυρωματικών έργων με την αισθητική.
Είναι ιδιαίτερα χαρακτηριστικό πως όλοι οι σπουδαίοι ηγέτες του κράτους της Αθήνας υποστήριξαν τη σχέση της με το ελευσινιακό Ιερό για λόγους οικονομίας και πολιτικής και χρησιμοποίησαν στη διπλωματία τους το κύρος των Ελευσινίων Μυστηρίων.
Η εποχή της Ρωμαιοκρατίας είναι η περίοδος ανάδειξης του Ιερού ως θρησκευτικού και πολιτικού κέντρου οικουμενικής σημασίας.
Οι Ρωμαίοι αυτοκράτορες που μυήθηκαν στα Ελευσίνια Μυστήρια έδειξαν έμπρακτα την εύνοιά τους προς το Ιερό. Στα χρόνια του Αδριανού, του Αντωνίνου του Ευσεβούς και του Μάρκου Αυρηλίου, οικοδομήθηκαν τα πιο εντυπωσιακά και μνημειώδη κτήρια, όπως τα Μεγάλα Προπύλαια, οι θριαμβικές αψίδες, ο ναός της Προπυλαίας Αρτέμιδος, η Κρήνη και οργανώθηκε η είσοδος του Ιερού με την κατασκευή της εντυπωσιακής πλακόστρωτης Αυλής.
Με την επικράτηση του Χριστιανισμού και την έκδοση του διατάγματος του αυτοκράτορα Θεοδόσιου Α΄, το 392 μ.Χ., σταματά η άσκηση της λατρείας της Δήμητρας και το Ιερό κλείνει οριστικά. Το τελειωτικό χτύπημα επιφέρουν οι ορδές του Αλάριχου, το 395 μ.Χ., που ισοπεδώνουν το Ιερό και φονεύουν τον τελευταίο Ιεροφάντη.